Influence of protein and solvent environments on quantum chemical properties of photosynthesis enzymes and photoreceptors

Einfluss von Protein- und Lösungsmittelumgebungen auf quantenchemische Eigenschaften von Photosynthese-Enzymen und -Photorezeptoren

  • This thesis contains quantum chemical models and force field calculations for the RuBisCO isotope effect, the spectral characteristics of the blue-light sensor BLUF and the light harvesting complex II. The work focuses on the influence of the environment on the corresponding systems. For RuBisCO, it was found that the isotopic effect is almost unaffected by the environment. In case of the BLUF domain, an amino acid was found to be important for the UV/vis spectrum, but unaccounted for in experiments so far (Ser41). The residue was shown to be highly mobile and with a systematic influence on the spectral shift of the BLUF domain chromophore (flavin). Finally, for LHCII it was found that small changes in the geometry of a Chlorophyll b/Violaxanthin chromophore pair can have strong influences regarding the light harvesting mechanism. Especially here it was seen that the proper description of the environment can be critical. In conclusion, the environment was observed to be of often unexpected importance for the molecular properties, andThis thesis contains quantum chemical models and force field calculations for the RuBisCO isotope effect, the spectral characteristics of the blue-light sensor BLUF and the light harvesting complex II. The work focuses on the influence of the environment on the corresponding systems. For RuBisCO, it was found that the isotopic effect is almost unaffected by the environment. In case of the BLUF domain, an amino acid was found to be important for the UV/vis spectrum, but unaccounted for in experiments so far (Ser41). The residue was shown to be highly mobile and with a systematic influence on the spectral shift of the BLUF domain chromophore (flavin). Finally, for LHCII it was found that small changes in the geometry of a Chlorophyll b/Violaxanthin chromophore pair can have strong influences regarding the light harvesting mechanism. Especially here it was seen that the proper description of the environment can be critical. In conclusion, the environment was observed to be of often unexpected importance for the molecular properties, and it seems not possible to give a reliable estimate on the changes created by the presence of the environment.show moreshow less
  • Diese Arbeit beinhaltet quantenchemische und molekularmechanische Modelle zum Isotopeneffekt des Enzyms RuBisCO, der spektralen Charakterisierung des Blaulicht-Rezeptors BLUF und dem Lichtsammelkomplex II (LHCII). Es wurden vor allem die Einflüsse der Umgebung auf die entsprechenden Systeme untersucht. Für RuBisCO wurde gefunden, dass der Isotopeneffekt nur marginal von der Umgebung abhängt. Im Falle der BLUF Domäne wurde eine Aminosäure charakterisiert (Ser41), die bis dato experimentell noch nicht beschrieben war. Es wurde festgestellt, dass Ser41 hochmobil ist und einen systematischen Einfluss auf die spektrale Verschiebung des BLUF Chromophors (Flavin) hat. Schließlich wurde bei LHCII festgestellt, dass kleine Veränderungen in der Geometrie eines Chlorophyll b/Violaxanthin Chromophorenpaares bereits massive Einflüsse auf den Mechanismus des Lichtsammelprozesses haben können. Insbesondere hier zeigt sich, wie kritisch die genaue Beschreibung der Umgebung ist. Zusammenfassend wurde beobachtet, dass sich die Umgebung in oftDiese Arbeit beinhaltet quantenchemische und molekularmechanische Modelle zum Isotopeneffekt des Enzyms RuBisCO, der spektralen Charakterisierung des Blaulicht-Rezeptors BLUF und dem Lichtsammelkomplex II (LHCII). Es wurden vor allem die Einflüsse der Umgebung auf die entsprechenden Systeme untersucht. Für RuBisCO wurde gefunden, dass der Isotopeneffekt nur marginal von der Umgebung abhängt. Im Falle der BLUF Domäne wurde eine Aminosäure charakterisiert (Ser41), die bis dato experimentell noch nicht beschrieben war. Es wurde festgestellt, dass Ser41 hochmobil ist und einen systematischen Einfluss auf die spektrale Verschiebung des BLUF Chromophors (Flavin) hat. Schließlich wurde bei LHCII festgestellt, dass kleine Veränderungen in der Geometrie eines Chlorophyll b/Violaxanthin Chromophorenpaares bereits massive Einflüsse auf den Mechanismus des Lichtsammelprozesses haben können. Insbesondere hier zeigt sich, wie kritisch die genaue Beschreibung der Umgebung ist. Zusammenfassend wurde beobachtet, dass sich die Umgebung in oft unerwarteter Weise auf die molekularen Eigenschaften auswirken kann und es daher nicht möglich zu sein scheint, die entsprechenden Effekte vorher abzuschätzen.show moreshow less

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Metadaten
Author details:Jan Philipp Götze
URN:urn:nbn:de:kobv:517-opus-51135
Supervisor(s):Peter Saalfrank
Publication type:Doctoral Thesis
Language:English
Publication year:2010
Publishing institution:Universität Potsdam
Granting institution:Universität Potsdam
Date of final exam:2011/02/21
Release date:2011/03/10
Tag:Blaulichtsensoren; LHCII; Molekülmodelle; Photosynthese; RuBisCO
Blue-light sensors; LHCII; Photosynthesis; RuBisCO; molecular modeling
RVK - Regensburg classification:WN 3100
Organizational units:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Biochemie und Biologie
DDC classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 57 Biowissenschaften; Biologie / 570 Biowissenschaften; Biologie
License (German):License LogoCreative Commons - Namensnennung, Weitergabe zu gleichen Bedingungen 3.0 Deutschland
External remark:
Parts of this thesis were already published in:

Jan Götze and Peter Saalfrank: “Serine in BLUF domains displays spectral importance in computational models”, J. Photochem. Photobiol B (2009) 94 (2) 87-95

Franziska Witzel, Jan Götze and Oliver Ebenhöh: “Slow deactivation of RuBisCO elucidated by mathematical models”, FEBS J. (2010) 277 (2) 931-950

Parts of this thesis will be published in

Jan Götze and Peter Saalfrank: “Quantum chemical modeling of the RuBisCO carbon isotope effect”, submitted (2010)

Jan Götze, Claudio Greco, Vlasta Bonacic-Koutecky and Peter Saalfrank: “BLUF hydrogen network dynamics explored by comparative molecular dynamics of AppA and BlrB”, in preparation (2010)

Dominik Kröner, Peter Saalfrank and Jan G¨otze: “Effects of crystal geometry and protein environment on the Violaxanthin UV/vis spectrum in LHCII”, in preparation (2010)
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